땜방 머리에 우스꽝스런 옷차림을 한 차짱구. 만년 꼴찌 짱구는 우연히 친구의 할아버지로부터 보물섬에 대한 얘기를 듣고, 돈때문에 고생하는 부모님을 위해 보물섬을 찾아나서기로 결심한다. 짱구의 무모한 모험에 동행하는 친구는 돼지처럼 먹기만 하는 '돼지'를 비롯 영구가 짝사랑하는 용감한 여자아이 '정선', 태권도를 잘하는 똑똑한 아이 '구칠', 키는 작지만 굉장히 영리한 아이 '똘똘이'. 이들은 할아버지의 보물지도를 들고, 각자의 저금통을 털어 여비를 마련해 무작정 길을 떠난다. 아이들의 부모들은 신문과 TV에 아이들은 찾는 광고를 내보낸다. 이에 양아치 3명이 사례금 3천만원을 노리고 아이들을 찾기로 한다. 동네 할아버지로부터 보물로 찾아 서해 어느 무인도로 갔을 것이란 정보를 얻고 본격적으로 아이들을 추적하는 양아치들. 한편 짱구 일행이 찾아간 무인도에서는 상상도 못했던 일들이 벌어진다. 하지만 아이들은 자신들을 찾아온 양아치들과 합세해 마귀성의 할멈, 동굴을 지키는 수호신 등을 모두 물리치고 마침내...